錫基安時級軟包電池的制備工藝及電化學性能 圖片來源：中國科學院物理研究所
據中國科學院物理研究所消息，鈉離子電池資源豐富、成本較低，但對體積能量密度要求高。錫合金負極更安全、易加工，兼容現有生產線。但是，它在循環過程中體積變化大，導致顆粒粉化、電接觸喪失，形成電化學失活的“死錫”，造成活性物質利用率降低和容量迅速衰減。
盡管此前報道的改性策略能夠緩解其體積膨脹而提升循環穩定性，卻以犧牲容量發揮和首周庫侖效率為代價，且材料制備復雜，成本高。同時，錫的莫氏硬度低，易在漿料制備中發生自發團聚，也限制了其規模化制備。
近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心團隊，提出了構建單壁碳納米管導電限域網絡的策略，攻克了錫基負極的穩定性難題。相關研究成果發表在《自然-能源》（Nature Energy）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院相關項目、京津冀基礎研究合作專項項目等的支持。
研究團隊利用單壁碳納米管與微米錫晶面之間的強吸附作用，構建了堅固的交聯網絡。這一網絡在電極制備階段充當“過程控制劑”，抑制了錫顆粒的團聚，實現了高活性物質負載的電極制備。團隊通過多尺度表征技術結合機器學習，研究了微米錫顆粒在循環過程中的形貌演化過程，并建立了拓撲演化與電化學性能間的定量化正相關關系。這揭示了錫負極經歷充分拓撲形貌演化是保證電化學反應持續進行的必要條件，而加固交聯網絡的支撐作用可以維持形貌演變過程中顆粒間連續的機械與電接觸，確保了持續的高活性物質的利用率，從而兼顧高容量的發揮與長循環穩定性。
基于這個策略，研究制備出的微米錫負極在0.1A/g下具有789.4mAh/g的高可逆容量，并在2A/g的大電流下循環6000次后，容量保持率仍達87.6%。基于公斤級放大制備的微米錫負極，研究制備了安時級鈉離子電池，實現了超過453 Wh/L的高體積能量密度，并在4C倍率下實現穩定循環。此外，該電池還展現出優異的低溫性能，綜合指標優于商業磷酸鐵鋰電池。
這項研究為設計合金負極提供了新思路，并為開發下一代高能量密度鈉離子電池提供了可擴展的實用化路徑。
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